En 1999, el dúo comenzó la producción de su segundo álbum, que había comenzado un año antes. En 2001, el álbum Discovery fue lanzado, orientado en un estilo synthpop, lo que inicialmente sorprendió a muchos fans de Homework. El grupo comentó que querían reconectar las actitudes que tenían desde niños. Esto los llevó a usar muestras de canciones de los 70 y los 80. El álbum llegó al nº 2 en el Reino Unido y el sencillo «One More Time» fue un gran éxito en los clubes, casi llegando al primer lugar del UK Singles Chart. El álbum también es reconocido por el excesivo uso del auto-tune. Este álbum creó una nueva generación de fans. Los sencillos 
«Digital Love»
   
«Harder, Better, Faster, Stronger»

 también fueron un gran éxito en el Reino Unido y los Estados Unidos.
«Face to Face»

 alcanzó la posición nº 1 en los clubes, aunque tuvo una publicación limitada. Una grabación de 45 minutos tomada de un concierto en Birmingham de 1997, pero lanzada en 2001 con el nombre Alive 1997. En 2003, lanzaron la película animadaInterstella 5555 - The 5tory of the 5ecret 5tar 5ystem 
 Daft Punk produjo la película bajo la supervisión de Leiji Matsumoto, al cual, los integrantes del grupo, se refieren como el héroe de sus infancias. El álbum Daft Club fue lanzado para promocionar el film. Contiene mezclas del álbum Discovery, éste fue solo lanzado por internet por un tiempo limitado.